近期,生态环境部环境污染健康风险评价重点实验室刘芸、于云江研究团队在环境领域知名期刊Environmental Science & Technology(中科院一区Top期刊,影响因子:11.3)发表副封面文章“Insights into contaminant composition variations and reactomics during wastewater treatment processes based on non-targeted analysis and paired mass distance”。该研究创新性地引入了反应组学理念,为破解复杂废水处理过程中的生化转化“黑箱”提供了全新的大数据视角。
论文摘要
污水处理过程中的污染物转化对于减少污染和降低环境风险至关重要。然而,污水由于排放源众多,其分子组成高度复杂多样,为破译底层的生化反应带来了巨大挑战。本研究在11个污水处理厂的进出水配对样本中,综合开展了非靶向分析和成对质量距离(PMD)分析,旨在阐明不同处理工艺中污染物的多样性及其转化反应。研究共对418个结构子类的污染物进行了分类,其中氨基酸、肽及其类似物(AAPAs)最为常见。尽管出水样本中特征峰总数、子类数量和总丰度均有所下降,但化学多样性并未表现出一致的减少。这一发现主要归因于AAPAs等污染物的去除以及苯系物等芳香族化合物的持久存在。研究还发现,转化反应在各类生物处理过程中高度保守,其中甲基化和脱甲基化发生频率最高。高频的PMDs与碳相关的转化密切相关,显著改变了转化产物的极性。此外,转化反应主要表现为微小的质量偏移和结构内反应,表明大多数污染物并未经历彻底的结构转变。这一成果深入揭示了污水处理过程中污染物去除的普遍规律,为转化产物的预测和污水处理工艺的优化提供了重要支撑。
1、科学问题
在污水处理厂的生化处理过程中,海量的未知污染物究竟经历了怎样的生化反应转化?
如何在非靶向、无偏倚的视角下,破译复杂污水中污染物的全景式组成变化与底层转化反应路径呢?
2、研究方案
为了突破传统分析的局限,本研究采用了一种创新策略。研究团队采集了11个典型污水处理厂的进出水配对样本,采用高分辨质谱技术开展了深入的非靶向分析(Nontargeted Analysis, NTA)。同时,引入了一种独立于谱图库的全新策略——成对质量距离(Paired Mass Distance, PMD)分析。该方法无需提前对污染物进行定性识别,即可直接在反应层面上提取化学物质之间的关联。通过将NTA与PMD深度结合,研究成功构建了“反应组学”评估框架,实现了对污水化学结构组成和多样性的评估、污染物去除的解析,以及主要转化反应网络的高效识别。
3、主要结果
(1)化学多样性的演变特征:研究从废水中成功识别并分类了418个结构子类的污染物,其中氨基酸、肽及其类似物(AAPAs)最为常见。值得注意的是,经过处理后,虽然出水污染物的整体丰度和特征数量显著下降,但其化学多样性并未出现一致性的减少。这主要是因为AAPAs等易降解物质被大量去除,而苯系物等难降解芳香族化合物持续存在,维持了系统的化学复杂性(图1、图2)。
图1:污水处理过程中污染物的特征丰度、结构子类与化学多样性演变规律
图2:进出水配对样本中差异特征污染物的丰度分布与聚类热图
(2)高度保守的生化转化网络:分析表明,污染物的转化反应在不同的生物处理工艺中表现出惊人的高度保守性。其中,以甲基化和脱甲基化为代表的碳相关转化反应发生频率最高(图3)。
图3:各污水处理厂中成对质量距离(PMDs)的分布及高频生化转化反应保守性特征
(3)微调主导而非彻底重构:深入的PMD分析揭示,高频的转化反应主要表现为微小的质量偏移和结构内反应。这意味着在污水处理过程中,大多数污染物的主体碳骨架并没有发生广泛的结构性破坏,而是通过官能团的局部改变完成了转化(图4)。
图4:污染物转化反应前后的极性变化、质量偏移分布及微观结构反应偏好
(4)转化改变产物极性:尽管主体骨架未彻底破坏,但这些高频的碳相关转化反应显著改变了转化产物的分子极性,这将直接影响新污染物在受纳水环境中的迁移归宿与生物活性。
4、科学展望
本研究不仅系统展示了污染物在污水处理系统中的组成异质性,更深刻揭示了驱动污染物转变的核心反应过程。通过引入反应组学视角,研究阐明了不同污水处理工艺中污染物去除和转化的普遍模式。这一成果将极大助力未来对未知污染物转化产物的精确预测,并为污水生物处理工艺的定向优化、新污染物环境风险的精细化管控提供了突破性的科学视角与数据支撑。
5、文章成果引用
Tu K, Liu Y, Chen XC, Li W, Zhao X, Chen Q, Yu YJ. Insights into Contaminant Composition Variations and Reactomics during Wastewater Treatment Processes Based on Nontargeted Analysis and Paired Mass Distance. Environ. Sci. Technol. 2026, 60(6): 5086–5096. DOI: 10.1021/acs.est.5c14774.
作者简介:
第一作者:涂铿,生态环境部华南环境科学研究所(生态环境部生态环境应急研究所)新污染物研究团队研究实习员。主要从事新污染物非靶向识别与绿色替代研究。公开发表论文9篇,其中7篇为中科院TOP期刊,参编标准、专著2项。
共同第一作者、通讯作者:刘芸,华南所(应急所)新污染物研究团队正高级工程师,长期从事化学品环境与健康风险评估与管控技术开发。中国环境科学学会化学品环境风险防控专业委员会委员,入选国家生态环境监测“三五”人才,担任广东省基础与应用基础研究基金项目评审专家。主持国家重点研发计划课题、国际合作交流项目、国家重大专项项目任务等各级科技项目20余项。以第一/通讯作者在ES&T、WR等期刊发表论文20余篇,授权发明专利2项,出版书籍3套,编制标准1项,获环境保护科技二等奖1项、广东省科技进步二等奖1项。
共同通讯作者:于云江,上海交通大学环境科学与工程学院院长、讲席教授,华南所(应急所)特聘专家(原副所长)。担任中国环境科学学会环境风险专业委员会主任、生态环境部环境污染健康风险评价重点实验室主任、Hygiene and Environmental Health Advances主编;为全国创新争先奖状获得者、杰出工程师奖获得者、中国环境科学学会首届会士、国务院政府特殊津贴专家和“广东特支计划”杰出人才(南粤百杰)。 长期在环境与健康领域开展研究工作。作为牵头人,主持《“十四五”生态环境领域科技创新专项规划》“新污染物治理”重点任务、国家重点研发计划“化学品环境健康风险控制与绿色替代”方向顶层设计,起草环境健康调查-监测-风险管控系列技术规范(指南)28项,发表学术论文400余篇,出版专著14部,获国家授权专利100余项;获省部级以上科学技术奖13项,其中以第一完成人获国家科学技术进步奖二等奖2项。
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