一、受理范围
受理生态环境部华南环境科学研究所全体党员、干部、职工违规违纪违法的举报。
二、注意事项
1、举报人应对所举报问题的真实性负责。对诬告陷害者,依规依纪依法予以查处。
2、举报一事一投,内容需事实清楚、证据确凿。
3、提倡实名举报,特别鼓励真实姓名和准确联系方式的实名举报。对认定为实名举报的,优先处理问题。
三、受理方式
...
近日,生态环境部华南环境科学研究所(生态环境部生态环境应急研究所)吴文成课题组在化工和环境领域TOP期刊《Chemical Engineering Journal》上发表了题为“Behavior and fate of short chain chlorinated paraffins (SCCPs) in different oxidation reactions”的论文。华南所(应急所)叶权运、宋清梅为共同第一作者,吴文成研究员、吴颖欣副研究员为共同通讯作者。DOI:10.1016/j.cej.2023.142557。
{成果简介}
{引言}
SCCPs作为一类新型POPs,对人体健康和生态环境具有潜在危害,在陆地环境中常以土壤为汇,亟需研发高效的治理修复技术。近年来关于SCCPs高级氧化降解的研究已有发表,但是SCCPs在不同氧化体系中的降解行为和归趋,包括不同氧化方法的反应动力学差异、关键影响因素、降解产物及转化途径等仍缺乏深入的认识。因此,本研究利用场地修复中常见的高级氧化手段(H2O2氧化法、Fenton法、Na2S2O8活化法、KMnO4氧化法)对SCCPs的氧化反应行为进行系统分析,比较不同氧化剂的降解效果和SCCPs同系物的丰度变化,揭示SCCPs的主要活性位点和降解机制,对SCCPs的高级氧化行为和靶向、高效修复有重要指导意义。
{图文导读}
01 不同氧化剂的降解效率
03 DFT计算分析降解机理
以丰度降低最多的C11H18Cl6和丰度增加最多C10H13Cl9为对象,通过DFT计算分析降解机理。基于HOMO-LUMO能级、化学软度和福井(Fukui)函数对两种SCCPs的分子稳定性和反应位点进行了分析。图2结果显示,与C11H18Cl6相比,C10H13Cl9具有更低的HOMO-LUMO能级和更大的软度,表明它更容易被氧化降解(尽管含有更多的氯原子),如果只从降解难易程度来看,与实验现象相悖。这就间接说明,大分子量的CPs氧化后主要降解为C10H13Cl9,导致C10H13Cl9丰度增加。此外,两种SCCPs中氯原子的Fukui指数水平都是最高的,表明它们是氧化过程中的优先攻击位点,SCCPs的断键解离主要通过C-Cl键断裂来发生。
04 氯原子与降解率的相关性分析
图3 不同处理条件下氯原子百分比和降解效率的关系
{小结}
本研究系统分析了SCCPs在四种常见氧化体系中的行为和归趋。结果表明:SCCPs在120 h内发生明显氧化,最佳投加条件下降解效率依次为KMnO4>Na2S2O8>Fenton>H2O2。但SCCPs的降解效率并不总是随着氧化剂用量的增加而增加,氧化能力过强的氧化剂甚至可能导致某些SCCPs同系物丰度的增加。氧化处理后不同SCCPs同系物丰度变化有一定的差异,其中丰度显著降低的同系物有:C10Cl5~7、C11Cl5~7、C12Cl6~7,丰度显著增加的同源物有:C10Cl8~10、C11Cl8~10、C12Cl8~10、C13Cl8~10。其中C11H18Cl6的丰度下降幅度最大,C10H13Cl9的丰度增加幅度最大。氯原子含量对SCCPs降解有显著的影响,呈负相关关系,但是也有4种同系物不遵循这一规律。SCCPs在不同氧化反应中的行为和归趋十分复杂,降解程度与氧化剂种类、投加量、SCCPs原子比例和同系物组成高度相关。因此,SCCPs实际污染场地修复应综合考虑污染物类型、氧化剂用量和价格、土壤pH值等因素,选择更合适的氧化降解方法。
近年来,吴文成课题组依托国家重点研发计划“粤港澳大湾区污染场地安全利用保障技术与集成工程示范”项目(2019YFC1803900)等,研究典型行业场地污染物空间分布特征和迁移转化规律,开发了区域污染场地治理修复技术评估方法、研选了敏感用途污染场地高效绿色治修复技术、建立了场地多介质多过程耦合的模块化模拟平台和修复强度计算方法等,最终建立污染地块安全利用保障与监管技术体系并开展规模化工程示范,为推进大湾区社会经济高质量发展提供有力支撑。
围绕新型POPs—SCCPs的环境行为和降解机制,课题组以退役氯化石蜡生产场地为对象,结合高精度布点分析测试和三维模型模拟,首次系统、精准地刻画了土壤和地下水中SCCPs垂向和水平迁移特点,揭示其来源、同系物构成特征、分馏现象及其生态环境效应。相关成果已在Water Research及Environmental Pollution等国际重要期刊发表。在此基础上,课题组继续深入开展土壤和水体SCCPs修复技术研选优化和机理分析研究,本文是该系列研究中的首项成果。
作者简介
叶权运
作者简介
吴文成
博士,研究员,华南所(应急所)土壤与农村生态环境研究团队主任,中国环境科学学会生态环境修复专业委员会委员兼副秘书长。近年来,致力于土壤重金属和有机污染物的环境归趋、生态效应与修复研究,承担了多项国家重点研发计划项目和省市科技计划项目,在《Water Research》《Chemical Engineering Journal》《Science of the Total Environment》《Environmental Pollution》等国内外主流学术期刊发表论文50余篇,授权发明专利6项,8项成果得到生态环境部采纳。获生态环境部记功奖励和广东省人民政府表彰,被授予广东省五一劳动奖章、广东省生态环境保护先进工作者、全国企业用地土壤详查表现突出个人、全国农用地土壤详查成果表现突出个人等称号,入选国家生态环境保护专业技术青年拔尖人才、黄埔人才。
版权所有:生态环境部华南环境科学研究所
技术支持:华南环境科学研究所信息中心
通讯地址:广州市黄埔区瑞和路18号/广州市天河区员村西街七号大院
邮 编:510535/510655
电 话:020-29119821
微信公众号