近日，生态环境部华南环境科学研究所（生态环境部生态环境应急研究所）与中国海洋大学、德国不莱梅大学、美国佛罗里达大学、自然资源部第一海洋研究所和中国科学院广州地球化学研究所等单位合作，在环境领域TOP期刊《Science of the Total Environment》（中科院一区，影响因子9.8）发表了题为“Size-fractionated distribution of glycerol dialkyl glycerol tetraether core lipids in surface sediments of a large-river delta-front estuary”的研究成果，揭示了粒径效应对大河河口沉积物中四醚膜脂分布及其指标应用的影响。华南所（应急所）王金鹏博士为第一作者，中国海洋大学姚鹏教授为论文通讯作者。研究受到国家面上基金和广东省自然科学基金等项目资助。论文DOI：https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2023.169626。
一、成果简介
甘油二烷基甘油四醚膜脂（Glycerol dialkyl glycerol tetraether, GDGT）是微生物细胞膜脂的重要组成部分，广泛分布于陆地和海洋环境中。由于GDGTs具有环境响应灵敏且易于保存等优点，其指标常被用于指示陆源有机质输入。由于受水动力作用的影响，河口GDGTs的散布和归宿取决颗粒物粒径，目前对GDGTs及其指标分级分布规律的研究很少。本研究在长江口-东海内陆架采集了表层沉积物，利用筛分分级的手段将沉积物分为不同粒级，分析了不同粒级中GDGTs等参数，并建立三端元混合模型，研究了GDGTs的粒径和空间分布规律以及颗粒物粒径对GDGTs指标的影响。本研究有助于更好地了解不同来源有机碳在大河河口系统的水动力分选过程，促进对河口有机碳的生物地球化学过程及其在全球碳循环中的作用的认识。
二、引言
大河三角洲前缘河口（Large-river delta-front estuaries，LDEs）是陆海相互作用最重要的区域，在全球物质循环过程中发挥着重要作用。水动力分选过程很大程度上决定了陆源有机碳在LDEs系统的散布路径和分布模式，同时也影响到了不同来源、活性和年龄的有机碳的交换、分配或混合。根据斯托克斯定律，密度和粒径是影响颗粒物水动力作用的两个重要因素。通常，以陆源维管植物有机碳为主的粗颗粒物优先沉积在近岸，而富集土壤有机碳的细颗粒物被输运到远岸。然而，很多研究发现从河口到远岸，代表土壤来源的支链GDGTs（brGDGTs）和BIT迅速降低，这与通常认为的土壤有机碳富集在小粒级颗粒物且被输运到远岸相矛盾。那么，在LDEs系统中颗粒物粒径是如何影响GDGTs的分布特征和BIT指标应用？围绕这个科学问题，本研究从粒径分级的角度着手，研究GDGTs在LDEs系统的水动力分选过程，以期促进对GDGTs分布及其指标应用的深入认识。
三、图文导读
（一）在长江LDE中GDGTs粒径和空间分布规律
研究结果表明，主要来源于海洋的类异戊二烯GDGTs（isoGDGTs）含量在最小粒级中最高，且离岸较高；而brGDGTs在最小粒级和大粒级（<32μm）均较高，在近岸和远岸没有太大差异。由于GDGTs在不同粒级上选择性富集，使得BIT指标随粒径的增大而增大。在空间上，赋存了不同GDGTs信号的不同粒级颗粒物在河口发生水动力分选，使得BIT从河口（~0.52）到内陆架（~0.16）迅速降低，显示BIT主要与沉积物粗粒级相关联。
Figure 1. Distributions of parameters in bulk sediments and size fractions from the Changjiang Estuary, the Hangzhou Bay and the off-estuary
（二）长江LDE中不同粒级brGDGTs来源与组成
明确brGDGTs在河口的来源是BIT指标在河口有效应用的前提。本研究采用了多种方法判识brGDGTs的来源，排除原位生产对BIT指标的影响。不同站位各粒级之间brGDGTs具有显著相关性，表明brGDGTs具有相同的来源。同时，在各粒级中brGDGTIIIa/IIa比值均小于0.59，进一步表明brGDGTs主要来自于陆源。
Figure 2. Scatter plots of (a) contents of brGDGT IIa versus brGDGT Ia (ng/g dry sed.), (b) content of brGDGT IIIa versus brGDGT Ia (ng/g dry sed.), (c) BIT versus brGDGT IIIa/brGDGT IIa, and (d) brGDGT IIIa+IIa+IIa versus crenarchaeol in all grain-size fractions and bulk sediments from the Changjiang Estuary and adjacent shelf in this study. Scatter plots of BIT versus brGDGT IIIa/brGDGT IIa of the Changjiang river basin soils and river sediments are also shown in (c) (Yang et al., 2014; Li et al., 2015; Xiao et al., 2016).
（三）在河口沉积物中BIT指示OC来源的有效性
基于BIT构建的二端元模型定量估算了陆源有机碳贡献（用fsoil-BIT表示），基于三端元模型定量估算的不同来源有机碳贡献分别用OCsoil、OCplant、OCterrestrial和OCmarine表示。其中，fsoil-BIT与OCsoil和OCplant分别呈弱相关关系，然而fsoil-BIT与OCmarine或者OCterrestrial呈现较好的相关性，推断BIT可能指示了一个比土壤有机碳更广泛的陆源有机碳库。
Figure 3. Scatter plots of OCBIT versus a) OCplant, b) OCsoil, c) contributions of terrestrial OC (1 - OCmarine), and (d) contributions of marine OC (OCmar) among size fractions and bulk sediments in the Changjiang Estuary and adjacent shelf. The solid lines are the regression lines, and the dotted lines are the 1:1 lines.
四、结论
IsoGDGTs在最小粒级和远岸含量最高，brGDGTs在最小粒级和大粒级中含量均较高。因此，部分富集在大粒级的brGDGTs在近岸沉降，而部分富集在小粒级的brGDGTs被输运到远岸。由于不同来源GDGTs在粒级上选择性分布，同时在河口动力影响下，不同粒级颗粒物发生选择性输运，使得BIT指标在“河流-河口-近岸”一体化系统中迅速降低。此外，本研究通过多种方法判识了brGDGTs主要来是陆源输入，而非原位生产。通过对比两种不同端元模型结果，发现在长江口-东海陆架BIT可能指示了一个比土壤有机碳更广泛的陆源有机碳库。未来，仍需要进一步研究河口区BIT指示有机碳来源的可靠性，以及粒径对GDGT其他指标的影响。
五、作者简介
王金鹏：博士，就职于生态环境部华南环境科学研究所，主要从事河口有机碳源汇过程及其生态环境效应研究。近年来，承担广东省基础与应用基础研究、广州市基础与应用基础研究、中央级公益性科研院所基本科研业务费专项等项目。在Chemical Geology、Science of the Total Environment、Harmful Algae、海洋学报等国内外期刊发表论文20余篇，其中SCI论文9篇。
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